東北大学研究者紹介

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タカハシ　ジユンイチ

髙橋　純一

Junichi Takahashi

所属

多元物質科学研究所　プロセスシステム工学研究部門　環境適合素材プロセス研究分野

職名

助教

学位

博士（工学）（豊橋技術科学大学）

researchmap

https://researchmap.jp/read0184518

J-GLOBAL ID

200901043902224342

所属学協会 3

日本化学会
日本鉄鋼協会
日本セラミックス協会

研究キーワード 4

材料組織学
結晶化学
構造解析
熱電変換材料

研究分野 3

ナノテク・材料 / 金属生産、資源生産 /
情報通信 / 計算科学 /
ナノテク・材料 / 無機材料、物性 /

受賞 1

熱電変換シンポジウム2003 優秀研究賞

2004年8月　TEC

論文 43

Synthesis, Crystal Structure, and Dielectric Properties of BaxY26Si16O71+x (x ≈ 10.2) 査読有り

Hisanori Yamane, Yuko Suzuki, Rayko Simura, Shuto Motozawa, Junichi Takahashi, Takahiro Yamada

Chemistry of Materials　36　4782-4793　2024年4月30日

DOI： 10.1021/acs.chemmater.4c00599 　
Preparation, crystal structure and Li ion conductivity of Li_10.8Ba_1.85Al_3.5O₁₂F

Hisanori Yamane, Rayko Simura, Junichi Takahashi

Solid State Ionics　394　116208-116208　2023年6月
出版者・発行元： Elsevier BV
DOI： 10.1016/j.ssi.2023.116208 　

ISSN：0167-2738
A new lithium barium aluminum oxide fluoride, LiBa₂AlO₃F₂

Hisanori Yamane, Rayko Simura, Junichi Takahashi

Journal of Solid State Chemistry　123986-123986　2023年3月
出版者・発行元： Elsevier BV
DOI： 10.1016/j.jssc.2023.123986 　

ISSN：0022-4596
BaY₁₆Si₄O₃₃ containing Ba(SiO₄)₄ orthosilicates 査読有り

Shuto Motozawa, Hiromitsu Kimura, Junichi Takahashi, Rayko Simura, Hisanori Yamane

Acta Crystallographica Section E Crystallographic Communications　78　(12)　1249-1252　2022年12月1日
出版者・発行元： International Union of Crystallography (IUCr)
DOI： 10.1107/s2056989022011057 　

eISSN：2056-9890

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Single crystals of a new quaternary oxide, barium hexadecayttrium tetrasilicon tritriacontaoxide, BaY₁₆Si₄O₃₃, were obtained from a melt-solidified sample prepared by heating a mixture of BaCO₃, Y₂O₃, and SiO₂ at 2073 K. X-ray crystal structure analysis revealed that Ba(SiO₄)₄ orthosilicate clusters in which a Ba atom is surrounded by four SiO₄ tetrahedra were isolated in a framework composed of Y and O in the structure of BaY₁₆Si₄O₃₃. The dielectric constant measured for polycrystalline ceramics of BaY₁₆Si₄O₃₃ sintered at 1953 K was 13 (298 K, 1 MHz), and the thermal expansion coefficient was 8.70 × 10 ⁻⁶ K⁻¹ (298–873 K), which are close to the values previously reported for Y₂O₃.
Na-Si融液とFe圧粉成型体の反応によるβ-FeSi₂多結晶バルク体の低温合成査読有り

山田高広, 苅谷英里, 森戸春彦, 高橋純一, 山根久典

粉体および粉末冶金　58　(2)　110-115　2011年2月
出版者・発行元： Japan Society of Powder and Powder Metallurgy
DOI： 10.2497/jjspm.58.110 　

ISSN：0532-8799

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6901
Simulation of the Estimation of the Maximum Inclusion Size from 2-Dimensional Observation Data on the Basis of the Extreme Value of Statistics 査読有り

Junichi Takahashi

ISIJ INTERNATIONAL　49　(7)　1030-1035　2009年

DOI： 10.2355/isijinternational.49.1030 　

ISSN：0915-1559
Synthesis, crystal structures and high-temperature thermoelectric properties of spinel-type cobalt ruthenium oxides 査読有り

Tetsuya Kawano, Junichi Takahashi, Takeshi Okutani, Takahiro Yamada, Hisanori Yamane

JOURNAL OF ALLOYS AND COMPOUNDS　468　(1-2)　447-451　2009年1月

DOI： 10.1016/j.jallcom.2008.01.024 　

ISSN：0925-8388

eISSN：1873-4669
Oxidation of Rare Earth Silicon Oxynitride J-Phases 査読有り

Junichi Takahashi, Takayuki Suehiro

SIAIONS AND NON-OXIDES　403　57-59　2009年

DOI： 10.4028/3-908454-00-X.57 　

ISSN：1013-9826
Preparation, crystal structure and high-temperature thermoelectric properties of double perovskite-type rare-earth cobalt ruthenium oxides 査読有り

Tetsuya Kawano, Junichi Takahashi, Takahiro Yamada, Hisanori Yamane

JOURNAL OF THE CERAMIC SOCIETY OF JAPAN　115　(1347)　792-796　2007年11月

DOI： 10.2109/jcersj2.115.792 　

ISSN：1882-0743

eISSN：1348-6535
Local structures of Si-2(O,N)(7) ditetrahedra in J-phase 査読有り

J. Takahashi, M. Shimada, H. Yamane

NITRIDES AND OXYNITRIDES III　554　43-+　2007年

DOI： 10.4028/0-87849-439-1.43 　

ISSN：0255-5476
Thermoelectric properties of Bi and Cu co-doped Ca3Co2O6 single crystals 査読有り

Junichi Takahashi, Masahiko Shimada, Kouta Iwasaki, Hisanori Yaname

JOURNAL OF ELECTROCERAMICS　17　(1)　95-98　2006年9月

DOI： 10.1007/s10832-006-9945-6 　

ISSN：1385-3449

eISSN：1573-8663
Thermoelectric properties of Fe-doped Ca3Co2O6 single crystals with a pseudo-one-dimensional structure 査読有り

Junichi Takahashi, Masahiko Shimada, Hisanori Yamane

PHYSICA STATUS SOLIDI A-APPLICATIONS AND MATERIALS SCIENCE　203　(11)　2836-2840　2006年9月

DOI： 10.1002/pssa.200669578 　

ISSN：1862-6300

eISSN：1862-6319
Orthorhombic distortion in Ca2-xGdxMnO4 査読有り

J Takahashi, H Nakada, H Satoh, N Kamegashira

JOURNAL OF ALLOYS AND COMPOUNDS　408　598-602　2006年2月

DOI： 10.1016/j.jallcom.2004.12.150 　

ISSN：0925-8388
Synthesis and crystal structures of CaY2Ge3O10 and CaY2Ge4O12 査読有り

H Yamane, R Tanimura, T Yamada, J Takahashi, T Kajiwara, M Shimada

JOURNAL OF SOLID STATE CHEMISTRY　179　(1)　289-295　2006年1月

DOI： 10.1016/j.jssc.2005.10.023 　

ISSN：0022-4596
Crystal structure of rare-earth silicon-oxynitride J-phases, Ln(4)Si(2)O(7)N(2) 査読有り

J Takahashi, H Yamane, N Hirosaki, Y Yamamoto, M Mitomo, M Shimada

JOURNAL OF THE EUROPEAN CERAMIC SOCIETY　25　(6)　793-799　2005年3月

DOI： 10.1016/j.jeurceramsoc.2004.02.008 　

ISSN：0955-2219
Influences of Bi and Cu substitutions on the power factor of Ca3CO2O6 査読有り

K Iwasaki, H Yamane, J Takahashi, S Kubota, T Nagasaki, Y Arita, Y Nishi, T Matsui, M Shimada

JOURNAL OF PHYSICS AND CHEMISTRY OF SOLIDS　66　(2-4)　303-307　2005年2月

DOI： 10.1016/j.jpcs.2004.06.087 　

ISSN：0022-3697

eISSN：1879-2553
Synthesis and crystal structure of CaY2Ge3O10 and CaY2Ge4O12 査読有り

Hisanori Yamane, Ryouji Tanimura, Takahiro Yamada, Junichi Takahashi, Takashi Kajiwara, Masahiko Shimada

Journal of Solid State Chemistry　178　3975-3981　2005年

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2919
Electrical resistivity and Seebeck coefficient of Sr6Co5O15 査読有り

K Iwasaki, M Shimada, H Yamane, J Takahashi, S Kubota, T Nagasaki, Y Arita, J Yuhara, Y Nishi, T Matsui

JOURNAL OF ALLOYS AND COMPOUNDS　377　(1-2)　272-276　2004年9月

DOI： 10.1016/j.jallcom.2004.01.060 　

ISSN：0925-8388

eISSN：1873-4669
High Performance Thermoelectric Material - New Thermoelectric Oxides - 招待有り

Junichi Takahashi, Kouta Iwasaki, Hisanori Yamane, Masahiko Shimada

Extended Abstract of the 8th International Symposium on Synergy Ceramics　(2004)　114-115　2004年4月
クリスタリット「窒化ケイ素基セラミックス」

高橋純一

日本結晶学会誌　46　105-105　2004年4月
希土類ケイ素酸窒化物Ln₄Si₂O₇N₂ (Ln-J-phase)の結晶構造と焼結窒化ケイ素セラミックス査読有り

高橋純一, 山根久典

日本結晶学会誌　46　(1)　43-47　2004年4月
出版者・発行元： The Crystallographic Society of Japan
DOI： 10.5940/jcrsj.46.43 　

ISSN：0369-4585

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Silicon nitride-based ceramics having high functional mechanical properties are described with respect to phase relationships between Si₃N₄ and the grain boundary phases of rare-earth silicon-oxynitrides. The crystal structures of La₄Si₂O₇N₂ (La-J-phase) and Lu₄Si₂O₇N₂ (Lu-J-phase) have been determined by time-of-flight neutron powder diffractometry. The local structures of Si₂ (O, N) ₇ ditetrahedra including O and N atom distribution in the rare-earth silicon-oxynitrides are revealed.
Thermoelectric properties of Ca3Co2O6 single crystal 査読有り

J Takahashi, H Yamane, M Shimada

JAPANESE JOURNAL OF APPLIED PHYSICS PART 2-LETTERS & EXPRESS LETTERS　43　(3A)　L331-L333　2004年3月

DOI： 10.1143/JJAP.43.L331 　

ISSN：0021-4922
Preparation of lutetium nitride by direct nitridation 査読有り

Takayuki Suehiro, Naoto Hirosaki, Yoshinobu Yamamoto, Toshiyuki Nishimura, Mamoru Mitomo, Junichi Takahashi, Hisanori Yamane

Journal of Materials Research　19　(3)　959-963　2004年
出版者・発行元： Cambridge University Press
DOI： 10.1557/jmr.2004.19.3.959 　

ISSN：2044-5326 0884-2914
希土類−シリコン−酸窒化物RE₄Si₂O₇N₂ (RE-J-phase, RE=希土類)の結晶構造査読有り

高橋純一, 山根久典, 島田昌彦

素材工学研究彙報　59　36-42　2003年12月
Power factors of Ca₃ Co₂ O₆ and Ca₃ Co₂ O₆－based solid solutions 査読有り

Kouta Iwasaki, Hisanori Yamane, Shunichi Kubota, Junichi Takahashi, Masahiko Shimada

Journal of Alloys and Compounds　358　(1-2)　210-215　2003年8月

DOI： 10.1016/S0925-8388(03)00041-0 　

ISSN：0925-8388
Crystal structure of La4Si2O7N2 analyzed by the rietveld method using the time-of-flight neutron powder diffraction data 査読有り

J Takahashi, H Yamane, N Hirosaki, Y Yamamoto, T Suehiro, T Kamiyama, M Shimada

CHEMISTRY OF MATERIALS　15　(5)　1099-1104　2003年3月

DOI： 10.1021/cm020930c 　

ISSN：0897-4756
Ordering of oxygen and nitrogen in J-phase Lu4Si2O7N2 査読有り

J Takahashi, H Yamane, Y Yamamoto, N Hirosaki, M Mitomo, K Oikawa, S Torii, T Kamiyama, M Shimada

SIAIONS　237　53-58　2003年

ISSN：1013-9826
Synthesis, crystal structure refinement, electrical and magnetic properties of BaV13O18 and SrV13O18 査読有り

Kouta Iwasaki, Hirotsugu Takizawa, Hisanori Yamane, Shunichi Kubota, Junichi Takahashi, Kyota Uheda, Tadashi Endo

Materials Research Bulletin　38　(1)　141-148　2003年1月1日

DOI： 10.1016/S0025-5408(02)00978-9 　

ISSN：0025-5408
Evaluation of the accuracy of the three-dimensional size distribution estimated from the Schwartz-Saltykov method 査読有り

J. Takahashi, H. Suito

Metallurgical and Materials Transactions A: Physical Metallurgy and Materials Science　34　(1)　171-181　2003年
出版者・発行元： Minerals, Metals and Materials Society
DOI： 10.1007/s11661-003-0218-6 　

ISSN：1073-5623
Synthesis and characterization of Ag_5-xPb₂O_6-δ 査読有り

Kouta Iwasaki, Hisanori Yamane, Shunichi Kubota, Junichi Takahashi, Yuzuru Miyazaki, Tsuyoshi Kajitani, Kensuke Nakajima, Tsutomu Yamashita, Masahiko Shimada

Physica C　382　(2-3)　263-268　2002年11月1日

DOI： 10.1016/S0921-4534(02)01223-6 　

ISSN：0921-4534
Synthesis, crystal structure and electrical properties of Ba2Nb5-xVxO9 (x<1.9) 査読有り

Kouta Iwasaki, Hisanori Yamane, Shunichi Kubota, Junichi Takahashi, Masahiko Shimada, Hirotsugu Takizawa, Kyota Uheda, Tadashi Endo

Journal of Alloys and Compounds　339　(1-2)　268-274　2002年6月13日

DOI： 10.1016/S0925-8388(01)02008-4 　

ISSN：0925-8388
Phase Relationships in the Si₃N₄-Sio₂-Lu₂O₃ System 査読有り

Naoto Hirosaki, Yoshinobu Yamamoto, Toshiyuki Nishimura, Mamoru Mitomo, Junichi Takahashi, Hisanori Yamane, Masahiko Shimada

Journal of the American Ceramic Society　85　(11)　2861-2863　2002年4月
Effect of omitting small sectioned particles with limited cross-sectional area on characterisation of secondary phase particles 査読有り

J Takahashi, H Suito

MATERIALS SCIENCE AND TECHNOLOGY　18　(1)　103-110　2002年1月

DOI： 10.1179/026708301125000294 　

ISSN：0267-0836
Structure of Lu4Si2O7N2 analyzed by the Rietveld method using the time-of-flight neutron powder diffraction pattern 査読有り

Junichi Takahashi, Hisanori Yamane, Masahiko Shimada, Yoshinobu Yamamoto, Naoto Hirosaki, Mamoru Mitomo, Kenichi Oikawa, Shuki Torii, Takashi Kamiyama

Journal of the American Ceramic Society　85　(8)　2072-2077　2002年
出版者・発行元： Blackwell Publishing Inc.
DOI： 10.1111/j.1151-2916.2002.tb00406.x 　

ISSN：0002-7820
Random dispersion model of two-dimensional size distribution of second-phase particles 査読有り

J. Takahashi, H. Suito

Acta Materialia　49　(4)　711-719　2001年2月23日
出版者・発行元： Elsevier Science Ltd
DOI： 10.1016/S1359-6454(00)00350-5 　

ISSN：1359-6454
介在物の体積分率評価におけるDeHoff法,Schwartz-Saltykov法の適用

高橋純一, 水渡英昭

日本鉄鋼協会第134回秋季講演大会　10　955　1997年4月
介在物粒径分布と体積分率評価における問題点

高橋純一, 水渡英昭

日本鉄鋼協会第134回秋季講演大会　10　956　1997年4月
Features of structural phase transitions in Ca2-xSmxMnO4 査読有り

H. Saito, Y. Inoue, F. Munakata, M. Yamanaka, J. Takahashi, N. Kamegashira, Y. Koyama

Physica C: Superconductivity and its applications　235-240　(2)　753-754　1994年

DOI： 10.1016/0921-4534(94)91601-2 　

ISSN：0921-4534
Phase transition of Ca_2-xSm_xMnO₄(x<O. 5) 査読有り

J. Takahashi, N. Kamegashira

J. Alloys and Compounds　192　96-98　1993年4月
Low-temperature structural phase transitions in rare earths substituted calcium manganese oxides [Ca2-xLnxMnO4, where Ln=Nd, Sm-Lu and Y] 査読有り

Junichi Takahashi, Naoki Kamegashira

Materials Research Bulletin　28　(5)　451-460　1993年

DOI： 10.1016/0025-5408(93)90127-Y 　

ISSN：0025-5408
X-ray structural study of calcium manganese oxide by rietveld analysis at high temperatures [Ca2MnO4.00] 査読有り

Junichi Takahashi, Naoki Kamegashira

Materials Research Bulletin　28　(6)　565-573　1993年

DOI： 10.1016/0025-5408(93)90053-G 　

ISSN：0025-5408
Phase transition of Ca_2-xSm_xMnO₄(x<O. 5) 査読有り

J. Takahashi, N. Kamegashira

Rare Earths '92 in Kyoto (International Conference)　86-87　1992年4月
EFFECTS OF DISPERSION STATES OF PB, TI AND ZR IONS UPON THE FORMATION OF PBTIO3 AND PBZRO3 査読有り

J TAKAHASHI, N KAKUTA, A UENO

MATERIALS RESEARCH BULLETIN　26　(4)　243-254　1991年4月

DOI： 10.1016/0025-5408(91)90018-H 　

ISSN：0025-5408

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MISC 8

カスピディン型希土類酸化物および酸窒化物の結晶化学

山根久典, 高橋純一

希土類　47　65-80　2005年11月11日
出版者・発行元：日本希土類学会
ISSN： 0910-2205
カルシウムコバルト酸化物Ca₃Co₂O₆単結晶の熱電特性

高橋純一, 岩崎航太, 島田昌彦, 山根久典

東北大学多元物質科学研究所素材工学研究彙報　60　33-36　2004年12月
クリスタリット「窒化ケイ素基セラミックス」

高橋純一

日本結晶学会誌　46　(1)　105-105　2004年4月
出版者・発行元： The Crystallographic Society of Japan
DOI： 10.5940/jcrsj.46.103 　

ISSN： 0369-4585
希土類ケイ素酸窒化物Ln₄Si₂O₇N₂ (Ln-J-phase)の結晶構造と焼結窒化ケイ素セラミックス

高橋純一, 山根久典

日本結晶学会誌　46　43-47　2004年4月

DOI： 10.5940/jcrsj.46.43 　
希土類--シリコン--酸窒化物RE₄Si₂O₇N₂ (RE-J-phase, RE=希土類)の結晶構造

高橋純一, 山根久典, 島田昌彦

東北大学多元物質科学研究所素材工学研究彙報　59　36-42　2003年12月
介在物の平均粒径，体積分率推定における誤差の評価

高橋純一, 水渡英昭

日本鉄鋼協会第137回春季講演大会　12　220　1999年4月
介在物粒径分布のヒストグラム表示についての検討

高橋純一, 水渡英昭

日本鉄鋼協会第137回春季講演大会　12　221　1999年4月
介在物の粒径分布測定における問題点

水渡英昭, 高橋純一, Andrey Karasev

日本鉄鋼協会高温プロセス部会超清浄鋼研究会　10-11-4　1-20　1998年4月

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書籍等出版物 2

シナジーセラミックスII −材料基盤技術と要素技術−

高橋純一, 岩崎航太, 山根久典, 島田昌彦

技報堂出版　2004年3月
介在物の粒径分布測定における問題点

水渡英昭, 高橋純一, Andrey Karasev

超清浄鋼研究の最近の展開 (社)日本鉄鋼協会　1999年4月

講演・口頭発表等 3

Ba₃AlO₄FとLi₃Ba₄Al₂O₈Fの合成と結晶構造解析および特性評価

久野優人, 山根久典, 志村玲子, 高橋純一, 山田高広

令和5年度日本セラミックス協会東北北海道支部研究発表会
BaLu₆Si₃O₁₆とBa₁₀Lu₂₆Si₁₆O₈₁の合成と結晶構造および誘電特性

本澤柊人, 木村博充, 高橋純一, 志村玲子, 山根久典

日本セラミックス協会東北北海道支部研究発表会　2022年11月10日
新規 Ba–Lu–Si–O 系化合物の合成と結晶構造

本澤柊人, 木村博充, 高橋純一, 志村玲子, 山根久典

日本セラミックス協会第35回秋季シンポジウム　2022年9月16日

共同研究・競争的資金等の研究課題 11

新規熱電材料の創製と特性評価競争的資金

2002年4月～継続中
酸化物、酸窒化物の合成と構造解析競争的資金

2001年4月～継続中
統計的手法を用いた構造組識の推定競争的資金

1994年4月～継続中
アルカリ土類-希土類-遷移金属酸化物の不定比性と構造相転移競争的資金

1991年4月～継続中
正孔-電子共存型遷移金属複酸化物の熱電材料としての機能特性評価

高橋純一, 山根久典

提供機関：Japan Society for the Promotion of Science

制度名：Grants-in-Aid for Scientific Research

研究種目：Grant-in-Aid for Scientific Research (C)

研究機関：Tohoku University

2009年～ 2011年

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結晶学的に異なる複数の配位多面体で結晶構造が構成された遷移金属複酸化物の単結晶試料/多結晶試料を作製し、キャリア特性を評価した。ゼーベック係数と電気伝導度の温度依存性および電子状態計算から、2Hペロブスカイト型カルシウムコバルタイトとスピネル型ルテニウムコバルタイトは、複数の混合イオン状態に起因する各サイト間の電子交換反応と不均化反応による、正孔と電子の共存状態にあることが示された。
希土類元素を含む多元系ゲルマニウム酸塩およびスズ酸塩の合成と結晶構造解析

山根久典, 山田高広, 高橋純一

提供機関：Japan Society for the Promotion of Science

制度名：Grants-in-Aid for Scientific Research

研究種目：Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

研究機関：Tohoku University

2005年～ 2007年

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本研究では、希土類元素-Ca-Ge/Sn-O系において新規物質を探索し、それらの結晶構造とその特徴や、元素置換による蛍光特性を明らかにすることを目的とした。実験の結果、大気中1000〜1500℃の固相反応で4つの新規化合物CaY_2Ge_3O_<10>、CaY_2Ge_4O_<12>、Ca_<0.8>Y_<2.4>Sn_<0.8>O_6、Ca_<1.5>Eu_3Sn_<0.5>O_7が発見された。アニールによる結晶粒成長や部分溶融試料の徐冷でこれら新規物質の単結晶を作製し、単結晶X線回折法で結晶構造を解析した。CaY_2Ge_4O_<12>はSrNa_2P_4O_<12>型と同型構造で、CaY_2Ge_3O_<10>は新規構造を有しGe_3O_<10>基の間にCaとY原子が位置すること、Ca_<0.8>Y_<2.4>Sn_<0.8>O_6はMg_3TeO_6型と同型構造であること、Ca_<1.5>Eu_3Sn_<0.5>O_7は新規構造を有しEu_2O_3中温相の構造との関連性を明らかにした。 Ca_<0.8>Y_<2.4>Sn_<0.8>O_6のY^<3+>をEu^<3+>で部分置換したCa_<0.8>(Y_<1-x>Eu_x)_<2.4>Sn_<0.8>O_6(0.0〓x<0.3)と、Sn^<4+>をTi^<4+>で置換したCa_<0.8>Y_<2.4>Sn_<0.8-y>Ti_yO_6(0.0〓y〓0.24)、およびEu_<3+>とTi_<4+>を共に付活したCa_<0.8>(Y_<0.9>Eu_<0.1>)_<2.4>Sn_<0.8-y>Ti_yO_6(0.0〓y〓0.16)を合成し、それらの発光特性を調べた。250〜264nmの紫外光で励起したCa_<0.8>(Y_<0.9>Eu_<0.1>)_<2.4>Sn_<0.72>Ti_<0.08>O_6とCa_<0.8>(Y_<0.9>Eu_<0.1>)_<2.4>Sn_<0.8>O_6の発光スペクトルとも、614nmにEu_<3+>の^5D_0-^7F_2による強い発光ピークが見られた。Ca_<0.8>Y_<2.4>Sn_<0.72>Ti_<0.08>O_6では450nmを中心としたTi_<4+>の発光が見られ、Ti_<4+>からEu_<3+>へのエネルギーの移動の可能性が示唆された。
一次元組織を有する新規熱電変換酸化物の創製と熱電特性評価

高橋純一, 山根久典

提供機関：Japan Society for the Promotion of Science

制度名：Grants-in-Aid for Scientific Research

研究種目：Grant-in-Aid for Scientific Research (C)

研究機関：Tohoku University

2004年～ 2005年

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本研究では,酸化物系新規熱電変換セラミックス材料として一次元結晶構造・一次元組織を有するカルシウムコバルト酸化物Ca_3Co_2O_6系単結晶材料を創製し,室温から約1100Kの温度範囲における熱電特性を測定するとともに材料の次元性と特性の関係を明らかにした.Ca_3Co_2O_6はCoO_6八面体とCoO_6三角プリズムが面共有で交互積層した[Co_2O_6]_∞鎖とCa^<2+>イオン列が結晶構造のc軸方向に並行配列した擬一次元結晶構造を持つ.K_2CO_3を融剤としたフラックス法により長さ7mm,太さ0.7mm程度で一次元的な柱状形態を呈するCa_3Co_2O_6単結晶,および,(Ca,Bi)_3(Co,M)_2O_6単結晶(M=Fe,Cu)の合成に成功した.単結晶X線ラウエ写真およびプリセッション写真より,これらの結晶の伸張方向がc軸であることを確認した.大気中での電気抵抗率(ρ),および,ゼーベック係数(S)の温度依存性から,Ca_3Co_2O_6単結晶(c軸),および,(Ca,Bi)_3(Co,M)_2O_6単結晶(c軸)はp型半導体であることが示された.Ca_3Co_2O_6単結晶の出力因子S^2ρ^<-1>は測定温度範囲で温度の上昇に伴い単調増加し,1000Kにおける出力因子値は2.33×10^<-4>Wm^<-1>K^<-2>であった.この値は比較として測定した多結晶Ca_3Co_2O_6(1.02×10^<-5>Wm^<-1>K^<-2>)と比べて一桁高い.また.(Ca,Bi)_3(Co,Fe)_2O_6単結晶(c軸),および,(Ca,Bi)_3(Co,Cu)_2O_6単結晶(c軸)の出力因子はドープされていないCa_3Co_2O_6よりも2〜4倍高くなることがわかった.
高窒素含有液相を用いた耐熱窒化ケイ素の合成

広崎尚登, 西村聡之, 田中英彦, 高橋純一, 山根久典

提供機関：Japan Society for the Promotion of Science

制度名：Grants-in-Aid for Scientific Research

研究種目：Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

研究機関：National Institute for Materials Science

2003年～ 2005年

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窒化ケイ素セラミックスを次世代のエンジンであるガスタービンに適用することを目指して、ガスタービンの作動温度である1500℃の高温で使用できる材料を開発した。窒化ケイ素焼結体の耐熱性を向上させるには、「粒界相の量を低減させること」と「粒界相の融点向上」のアプローチが有効と考えられるので、本研究では高融点である希土類酸窒化ケイ素の液相成分を焼結助剤として用いて、極力その量を低減させることを目指し、希土類窒化物原料の合成、焼結設計に必要な相関系の検討、材料の合成と高温特性の評価、Lu添加系の窒化ケイ素焼結体の合成について研究を行った。まず、実験に必要な原料であるLuNの合成法を確立し、Si_3N_4-SiO_2-LnN-Ln_2O_3系の相関系を明らかにした。また、合成した希土類酸窒化ケイ素の結晶構造を明らかにした。これらの基礎研究により得られたLu系高融点液相の知見をもとに、Lu系の高融点焼結助剤を用いた焼結手法の開発に取り組んだ。また、ガス圧焼結法を用いて添加量を低減させた焼結手法を開発し、従来は5%程度の添加量であったものを1%の少量の添加で緻密化することに成功した。次に、合成した窒化ケイ素セラミックスの、室温および高温の機械的性質を評価し、ガスタービンの評価基準に基づいた1400時間にわたるクリープ試験を行い、1500℃のクリープ耐久性を達成した。本研究では、1500℃の高温環境で使用できる窒化ケイ素材料の開発に成功し、当初の目標を達成した。しかし、Si_3N_4-LnN-Ln_2O_3系の高窒素含有物質の合成には成功したものの、これらを大量に効率よく合成することが難しかったため、これらを助剤として用いた焼結体の合成は今後の課題である
介在物の微細分散によるスーパーメタルのメゾスコピック構造制御

水渡英昭, 太田裕己, 高橋純一, 井上亮

提供機関：Japan Society for the Promotion of Science

制度名：Grants-in-Aid for Scientific Research

研究種目：Grant-in-Aid for Scientific Research (B).

研究機関：Tohoku University

1998年～ 2000年

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1600℃,脱酸アルゴン気流中で,初期酸素濃度を制御したFe-10%Ni系合金を溶解し,脱酸剤としてSi,Ti,Al,ZrまたはCeを添加して脱酸生成物を生じさせた後,急冷した。1600℃での保持時間が長くなるにつれて介在物粒径は大きくなり,介在物数は少なくなった。脱酸力はCe>Zr>Al>Ti>Siであるが,この脱酸力の順に,介在物数は少なくなった。また,いずれの介在物においても,生成直後にはFeOが含まれていたが,1600℃での保持時間が長くなるにつれてFeO濃度は低下し,脱酸力の順に介在物中のFeO濃度は低かった。 Fe-10%Ni-N合金にFe-50%Ti合金を添加した場合,デンドライト組織中のTiN介在物数は,非デンドライト組織におけるより著しく多かった。いずれの組織においても,Fe-10%Ni合金の固相率の上昇にともなって介在物個数は増加し,また,1400℃での保持時間と共に介在物数は増加した。 1873Kで溶融したFe-10%Ni合金にFe-50%M合金(Al,Zr,Ce)またはNi-Mg合金を添加し,直ちに撹拌して脱酸生成物を懸濁させた。これにFe-50%Ti合金を添加して撹拌し,1400℃まで冷却してからその温度に所定時間保持してTiNを析出させ,水中急冷した。TiN+MgO介在物の個数はTiN+M_xO_y(M_xO_y=Al_2O_3,ZrO_2,Ce_2O_3)介在物のそれより著しく多く,またその粒径は冷却条件に依らず小さかった。Fe-10%Ni合金のデンドライト組織の部分に存在するTiNおよびTiN+M_xO_y介在物は,非デンドライト組織部と比べて,数は多く,粒径は小さかった。1400℃における保持時間が長くなってもTiNおよびTiN+M_xO_y介在物の粒径は変化しなかったが,介在物の個数は僅かに増加する傾向を示した。
溶鋼の過飽和現象におよぼす界面活性元素添加の影響

井上亮, 高橋純一

提供機関：Japan Society for the Promotion of Science

制度名：Grants-in-Aid for Scientific Research

研究種目：Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)

研究機関：Tohoku University

1994年～ 1995年

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1.1873KにおいてAl_2O_3るつぼ中でFe-Al合金とCaO-Al_2O_3系スラグを溶解し、過飽和および平衡実験を行った。また,界面活性元素であるテルル添加および冷却速度の過飽和への影響を調べた。 1)テルルを添加しない過飽和実験において,全Al-全O濃度の関係は冷却速度によって変化しなかった。これは,鉄の融点までの冷却において,全Al,全O濃度がAl_2O_3析出の臨界過飽和値に達しなかったためである。 2)テルルを添加した過飽和実験において,テルル濃度が0.005mass%以上で,全Al-全O濃度の関係は冷却速度によって変化した。これは,テルル添加によりAl_2O_3析出に必要な臨界過飽和度が低下して鉄の融点までの冷却時にAl_2O_3が析出し,さらに,テルル添加の効果により浮上分離しやすくなったためと考えられた。冷却速度が低いほどAl_2O_3の浮上分離時間が長くなるため,全O濃度は低下した。 3)溶鉄/アルミナ間の界面エネルギーにおよぼすテルルの影響を考慮することにより,Al_2O_3析出の臨界過飽和度は約10^2と見積もられた。 4)Fe-Al合金とCaO-Al_2O_3系スラグとFe-Al合金間のテルルの分配比は,メタル中のAl濃度と共に増加した。テルル分配比とAl濃度の関係から,テルルはスラグ中でTe^<2->イオンとして存在することがわかった。 2.1875Kにおいて,CaOおよびAl_2O_3るつぼ中で,Fe-AlまたはFe-Al-Te系融体とCaO-Al_2O_3-Fe_tO(≦3mass%)系溶融スラグを5および60分間反応させる実験を行い,過飽和およびAlの再酸化におよぼすテルル添加および初期Fe_tO濃度の影響を調べた。 1)Al_2O_3るつぼ飽和CaO-Al_2O_3-Fe_tO系スラグを添加し,5分後に急冷したFe-Al系合金中には,Al_2O_3,ハ-シナイト(FeO・Al_2O_3)およびAl_2O_3-Fe_tO系の一次介在物が認められた。 2)1873Kでスラグとメタルを反応させ急冷した実験において,全Al-全O濃度の関係は過飽和であった。ただし,Al_2O_3るつぼ飽和CaO-Al_2O_3-Fe_tO系スラグをFe-Al-Te系合金と60分間反応させ,急冷した実験では,過飽和は認められなかった。 3)Fe_tO濃度と全Al濃度の関係は平衡,過飽和に関係なく同じであった。ただし,Al_2O_3るつぼ飽和CaO-Al_2O_3-Fe_tO系スラグを用いて5分間反応させた実験では,Fe_tO濃度は平衡値に到達せずに高かった。
ムライト固体電解質による成分センサーの開発

水渡英昭, 藤原龍二, 高橋純一, 井上亮, 藤原龍次, 田辺潤, 工藤節子

提供機関：Japan Society for the Promotion of Science

制度名：Grants-in-Aid for Scientific Research

研究種目：Grant-in-Aid for Developmental Scientific Research (B)

研究機関：Tohoku University

1993年～ 1995年

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1.3Al_2O_3・2SiO_2組成のムライトタブレットを用いて酸化物(FeO, CoO, NiO)の標準生成自由エネルギー差を測定することによりムライトを固体電解質として使用できることを確認した。 2.3Al_2O_3・2SiO_2組成のムライトチューブ,およびジルコニア(ZrO_2-9mol%MgO)チューブを用いた電子伝導性パラメータ,P_ ,の測定において,それぞれlog(P_ /atm)=54.32-137000/T, log(P_ /atm)=27.16-75500/Tの値を得た。ムライトでのP_ 値はジルコニア電解質に比べて無視できる程小さく,低酸素濃度域までP_ 値による補正を必要としないことがわかった。 3.Al脱酸における溶鉄中の平衡酸素濃度をムライトチューブ,ジルコニアチューブ,およびジルコニアプラグタイプのセンサーを用いて測定した。ムライトでは電気化学的酸素透過が少なく低酸素濃度域まで実測酸素濃度と一致した。肉厚の薄いジルコニアチューブタイプでは電気化学的酸素透過が生じることがわかった。 4.Al脱酸における溶鉄中の過飽和酸素濃度をムライトチューブ,ジルコニアチューブ,および,ジルコニアプラグタイプのセンサーを用いて測定することにより,過飽和現象を電気化学的に実証した。ムライト電解質では電解質-溶鉄界面において2Al+3O=Al_2O_3 in mulliteの反応により酸素ポテンシャルが規定されることが明らかになった。 5.Si脱酸における溶鉄中の平衡酸素濃度をムライトチューブおよびジルコニアプラグタイプのセンサーを用いて測定した。ムライト電界質では電解質-溶鉄界面においてSi+2O=SiO_2 in mulliteの反応により酸素ポテンシャルが規定それることが明らかになった。 6.ムライト固体電解質による起電力値はバルク中の酸素活量ではなく,AlおよびSi活量に対応することから,ムライト固体電解質をAlセンサーまたはSiセンサーとして用い得ることを明らかにした。

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